Projeto e introdução de pontos quânticos de óxido de grafeno funcionalizados com hidróxido de amônio quaternário como um pseudo

Jul 29, 2023

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 8140 (2023) Citar este artigo

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No presente trabalho, é descrito o projeto e a síntese de um novo catalisador pseudo-homogêneo. Para este propósito, pontos quânticos de óxido de grafeno funcionalizados com amina (N-GOQDs) foram preparados a partir de óxido de grafeno (GO) por uma abordagem fácil de fragmentação oxidativa em uma etapa. Os N-GOQDs preparados foram então modificados com grupos hidróxido de amônio quaternário. Várias técnicas de caracterização revelaram claramente que os GOQDs funcionalizados com hidróxido de amônio quaternário (N-GOQDs/OH-) foram sintetizados com sucesso. A imagem TEM revelou que as partículas GOQDs têm formato quase regularmente esférico e monodispersas com tamanhos de partícula <10 nm. A eficiência dos N-GOQDs / OH- sintetizados como catalisador pseudo-homogêneo na epoxidação de cetonas α, β-insaturadas na presença de H2O2 aquoso como oxidante à temperatura ambiente foi investigada. Os produtos epóxido correspondentes foram obtidos com rendimentos bons a elevados. Este procedimento tem as vantagens de um oxidante verde, rendimentos elevados, envolvimento de reagentes não tóxicos e reutilização do catalisador sem perda discernível de atividade.

Numa era de novas tecnologias, um ambiente de vida seguro e saudável tornou-se de grande importância; como resultado, a disponibilidade de abordagens químicas mais ecológicas para a produção de compostos orgânicos também constituiria uma vantagem adicional. Os últimos dois séculos testemunharam avanços significativos no desenvolvimento de catalisadores rentáveis ​​para a transformação orgânica, com foco em alguns aspectos da química verde1,2.

Um catalisador pseudo-homogêneo foi considerado como um sistema catalítico em que a superfície do catalisador está exatamente exposta aos substratos, ou seja, em que não há diferenciação de fase óbvia entre os substratos e o catalisador e funciona como um catalisador homogêneo. No entanto, em comparação com catalisadores homogéneos, o catalisador pseudo-homogéneo pode ser facilmente separado do meio reaccional e recuperado como é característico na catálise heterogénea. Por sua vez, o desempenho e a usabilidade do sistema catalítico seriam melhorados, uma vez que o sistema pseudo-homogêneo terá as vantagens tanto da catálise homogênea quanto da heterogênea .

Os pontos quânticos de óxido de grafeno (GOQDs), uma categoria emergente de nanomateriais de dimensão zero, são definidos como aqueles materiais em camadas carbonáceas ricos em oxigênio com dimensões constituintes inferiores a 20 nm5. GOQDs mostraram potenciais promissores em detecção eletroquímica, fotocatálise, bioimagem, biossensor, diodos emissores de luz e catálise devido às suas propriedades excepcionais, como luminescência notável, existência de métodos econômicos para produzir, fácil capacidade de funcionalização, muito boa solubilidade e estabilidade em água, baixa toxicidade e boa biocompatibilidade6,7,8,9. É interessante notar que os GOQDs podem ser produzidos eficientemente a partir de várias fontes de carbono disponíveis comercialmente, incluindo pó de grafite, folhas de óxido de grafeno, fibras de carbono, ácido cítrico, materiais vegetais, como folhas de manga e assim por diante6.

O uso de GOQDs como suporte para sítios ativos pode ser surpreendente, uma vez que esses sistemas catalíticos permitem que a reação catalítica ocorra sob condições pseudo-homogêneas. Portanto, as espécies cataliticamente ativas podem ser suspensas indefinidamente devido ao pequeno tamanho de partícula dos CQDs e aos grupos funcionais projetados nele, e o catalisador e os reagentes estão na mesma fase, de modo que o sistema pode funcionar de forma semelhante a um catalisador homogêneo com a vantagem adicional de sendo recuperável sem esforço por membrana de diálise. Além disso, a folha fina de GOQDs contém uma variedade de grupos funcionais reativos de oxigênio em sua superfície, o que proporciona alta solubilidade (aquosa) e considerável potencial para fácil modificação . No geral, as técnicas de modificação de superfície podem oferecer possibilidades interessantes para alterar a superfície dos GOQDs para aplicações específicas . Recentemente, catalisadores suportados por GOQDs foram explorados em transformações orgânicas e demonstraram excelentes resultados. Rezaei et al. foram capazes de realizar o craqueamento oxidativo seletivo de alcenos em aldeídos usando pontos quânticos de carbono suportados por líquidos iônicos . Íons de tungstato imobilizados na superfície de pontos quânticos de carbono foram aplicados com sucesso na cisão oxidativa de alcenos e na oxidação seletiva de álcoois em aldeídos correspondentes . As nanopartículas de Pd e Ag também se estabilizaram em pontos quânticos de carbono e o catalisador preparado foi utilizado como um catalisador eficiente para promover a reação de acoplamento Suzuki-Miyaura .